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V2O5/TiO2和Cs/Co3O4催化剂联合催化脱除NOx和N2O 认领 引用
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作者 苗静文 樊星 +1 位作者 刘若雯 张雅坤 《环境工程》 CAS CSCD 2026年第2期103-111,共9页
针对高效脱除硝酸生产尾气中NOx和N2O的需求,提出了先催化NOx还原后催化N2O分解的技术路线。分别考察了V2O5/TiO2和Co3O4基催化剂催化NOx还原和N2O分解的性能,在优选出2.0Cs/Co3O4催化剂的基础... 针对高效脱除硝酸生产尾气中NOx和N2O的需求,提出了先催化NOx还原后催化N2O分解的技术路线。分别考察了V2O5/TiO2和Co3O4基催化剂催化NOx还原和N2O分解的性能,在优选出2.0Cs/Co3O4催化剂的基础上,重点考察了在V2O5/TiO2催化剂之后串接2.0Cs/Co3O4催化剂的联合催化脱除NOx和N2O的性能,并采用N2吸脱附、XRD、XPS和O2-TPD等手段对催化剂理化特性进行表征。结果表明:V2O5/TiO2催化还原NOx时,进气中含2%H2O有利于拓宽活性温度窗口和提高N2选择性,以及抑制N2O形成。在Co3O4表面负载2.0%Cs显著提高了催化剂催化N2O分解性能,这可能与Cs的引入导致部分Co3+还原为Co2+以及催化剂表面形成了更多氧空位有关。高温(400℃)下通入2%H2O对2.0Cs/Co3O4催化N2O分解的抑制作用较弱,但同时通入2%H2O和50×10-6 NO显著抑制了2.0Cs/Co3O4催化剂的活性。采用先V2O5/TiO2后2.0Cs/Co3O4的两段式催化剂联合脱除NOx和N2O时,前端的V2O5/TiO2催化剂主要催化NOx的还原反应,N2O对脱硝过程的影响有限;在V2O5/TiO2催化剂高效脱除NOx(和NH3)的温度范围内,后端的2.0Cs/Co3O4催化剂可较为稳定地催化N2O分解;在温度400℃,进气中含2%H2O时,NOx和NH3转化率均接近100%,N2O转化率为61.3%。 展开更多
关键词 NOx还原 N2O分解 V2O5/TiO2 Cs/Co3O4 联合催化
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Atomically dispersed Fe-N4 sites on g-C3N4 enable highly selective CO2-to-CO electrocatalysis 认领 引用
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作者 Yongliang Ban Meng Zhang +4 位作者 Jianya He Chunfeng Shao Zhongliao Wang Wei Zhao Kai Dai 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2026年第4期296-300,共5页
The development of efficient and cost-effective non-precious-metal single-atom catalysts(SACs)is crucial for advancing the practical application of electrocatalytic CO2 reduction(CO2RR).However,identifying highl... The development of efficient and cost-effective non-precious-metal single-atom catalysts(SACs)is crucial for advancing the practical application of electrocatalytic CO2 reduction(CO2RR).However,identifying highly active metal atoms and designing catalysts with uniform active center structures remain significant challenges.To address this,we developed a generic pyrolysis method to synthesize a series of transition metal-based SACs with atomically dispersed metal anchored on carbon nitride support(M-C3N4,M=Fe,Ni,Cu).Benefiting from the unique electronic structure of the Fe-N4 sites supported on C3N4,the Fe-C3N4 catalyst demonstrated exceptional performance,achieving a CO Faradaic efficiency of 99.6%and maintaining excellent stability.Theoretical calculations indicate that the Fe site exhibits a relatively stronger interaction with the*COOH intermediate,thereby helping to lower the energy barrier of the CO2 protonation process.This study provides valuable theoretical insights and practical synthesis strategies for designing high-performance non-precious-metal SACs for CO2RR. 展开更多
关键词 Electrocatalytic CO2reduction Single atom catalyst C3N4 Electron transfer Fe-N4sites
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电场协同Cs掺杂Co3O4催化N2O低温高效分解 认领 引用
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作者 王辰 赵旭腾 +6 位作者 班智博 李林亮 贾志琴 张晏源 陈婷 张毅然 林赫 《内燃机工程》 CAS CSCD 北大核心 2026年第3期186-200,共15页
为解决氨内燃机复杂排气中氧化亚氮(N2O)难以低温高效去除的问题,提出了一种电场与Cs掺杂Co3O4协同催化N2O低温高效分解的新策略。采用柠檬酸络合法合成了一系列不同Cs掺杂量的Co3O4催化剂并与SiC载体耦合,发现在电... 为解决氨内燃机复杂排气中氧化亚氮(N2O)难以低温高效去除的问题,提出了一种电场与Cs掺杂Co3O4协同催化N2O低温高效分解的新策略。采用柠檬酸络合法合成了一系列不同Cs掺杂量的Co3O4催化剂并与SiC载体耦合,发现在电场作用下N2O的分解温度显著降低。在90000 h-1的空速下,Cs0.1–Co3O4/SiC催化剂能够在125℃时实现N2O完全分解。机理研究表明,Cs作为电子助剂,适量掺杂可构建Cs–Co3+/Co2+高效电子转移界面,同时提高了催化剂表面Co2+位点浓度和晶格氧的流动性,从而形成更多的OV(氧空位)–Co2+活性中心。在电场作用下,Cs的供电子效应得到进一步强化,加速了N2O分解的氧化还原循环过程,最终驱动N—O键的断裂与N2O低温高效解离。 展开更多
关键词 N2O 低温高效分解 电场协同 Cs掺杂Co3O4 供电子效应
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Catalytic oxidation of benzene over nanostructured porous Co_3O_4-CeO_2 composite catalysts 认领 引用 被引量:11
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作者 Chunyan Ma Zhen Mu +3 位作者 Chi He Peng Li Jinjun Li Zhengping Hao 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2011年第12期2078-2086,共9页
Mesostructured Co3O4-CeO2 composite was found to be an effective catalytic material for the complete oxidation of benzene.The Co3O4-CeO2 catalysts with different Co/Ce ratios(mol/mol)were prepared via the nanocasting ... Mesostructured Co3O4-CeO2 composite was found to be an effective catalytic material for the complete oxidation of benzene.The Co3O4-CeO2 catalysts with different Co/Ce ratios(mol/mol)were prepared via the nanocasting method and the mesostructure was replicated from two-dimensional(2D)hexagonal SBA-15 and three-dimensional(3D)cubic KIT-6 silicas,respectively.All the obtained Co3O4-CeO2 catalysts exhibited the similar symmetry with the parent silicas and well ordered mesostructures.The Co3O4-CeO2 catalysts with 2D mesostructure showed lower catalytic activities than the corresponding 3D materials.The Co3O4-CeO2 catalyst nanocasted from KIT-6 and with the Co/Ce ratio of 16/1 possessed the best catalytic benzene oxidation activity due to larger quantities of surface hydroxyl groups and surface oxygenated species.The mesostructured Co3O4-CeO2 material thus shows great potential as a promising eco-environmental catalyst for benzene effective elimination. 展开更多
关键词 benzene elimination nanocasting mesoporous Co3O4-CeO2 2D/3D structural Co/Ce ratios
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Si3N4/Si2N2O相界面结合力及结构特征 认领 引用
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作者 包嘉鑫 王卫国 +1 位作者 陈松 罗旭 《材料科学与工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2026年第1期75-83,共9页
氮化硅陶瓷材料具有优良的综合性能,已在装备制造业和国防建设等领域得到应用。进一步提高氮化硅的力学性能,需深入了解相界面结构及特性,为高性能氮化硅陶瓷材料的研究和开发提供重要的理论基础。本研究通过透射电子显微镜观察了热等... 氮化硅陶瓷材料具有优良的综合性能,已在装备制造业和国防建设等领域得到应用。进一步提高氮化硅的力学性能,需深入了解相界面结构及特性,为高性能氮化硅陶瓷材料的研究和开发提供重要的理论基础。本研究通过透射电子显微镜观察了热等静压烧结的氮化硅陶瓷的Si3N4/Si2N2O相界面,构建了Si3N4/Si2N2O多种相界面模型。利用近列匹配和面重合阵点密度方法分析了Si3N4/Si2N2O相界面的结构特征,并利用分子动力学模拟计算了Si3N4/Si2N2O相界面的拉伸性能。研究结果表明,发育良好的Si2N2O晶粒与Si3N4晶粒结合紧密,界面处原子匹配有序,面重合原子密度较高,其位向关系为[0001]//[001],(1010)//(010);具有(1010)//(010)匹配特征的Si3N4/Si2N2O相界面的分离功高于其他相界面,所能承受的拉伸应力也高于其它相界面。以上结果表明,具有(1010)//(010)匹配特征的Si3N4/Si2N2O界面是一类低能稳定的相界面,增加此类相界面将有益于改善氮化硅陶瓷材料的力学性能。 展开更多
关键词 Si3N4陶瓷 Si2N2O 相界面 结合力
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钆掺杂Co3O4催化剂低温分解N2O的催化性能 认领 引用
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作者 米倩 王明昊 +3 位作者 李祥利 潘磊 陈标华 徐瑞年 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2026年第4期1068-1079,共12页
以硝酸钴为钴源,通过调控制备方法(共沉淀、水热合成、共沉淀-水热合成两步法)、沉淀剂(Na2CO3、K2CO3、NH3·H2O、NaOH、KOH)、金属掺杂类型(K、Li、Mn、Cu、Gd、Ce)及煅烧条件(温度、气氛),制备系列Co3O_(4... 以硝酸钴为钴源,通过调控制备方法(共沉淀、水热合成、共沉淀-水热合成两步法)、沉淀剂(Na2CO3、K2CO3、NH3·H2O、NaOH、KOH)、金属掺杂类型(K、Li、Mn、Cu、Gd、Ce)及煅烧条件(温度、气氛),制备系列Co3O4催化剂。采用固定床反应装置评价Co3O4催化剂对N2O的低温分解性能,结合X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、N2吸附-脱附曲线、扫描电子显微镜(SEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等表征技术,揭示N2O分解机制。结果表明,共沉淀-水热合成两步法制备的Co3O4-C+H催化剂具有更大比表面积、更高Co3+活性位点占比和氧空位含量,低温催化性能最优。在反应温度350℃、气体体积空速(GHSV)为10000 h-1、7%N2O/He(体积分数)条件下,该催化剂的N2O转化率达85.7%。Gd掺杂可显著提升Co3O4-C+H催化剂性能,最优制备条件为:Gd/Co摩尔比0.1、Na2CO3沉淀剂、500℃空气气氛煅烧。Gd掺杂能进一步提高催化剂表面Co3+活性位点浓度,并弱化Co—O键强度。所制备的Gd0.1@Co3O4催化剂在反应温度200℃时N2O转化效率可达80%,反应温度300℃时实现N2O完全分解。值得注意的是,在反应温度300℃、高浓度N2O与O2共存以及高气体体积空速的严苛反应条件下,Gd0.1@Co3O4催化剂仍保持优异活性,N2O转化率稳定在90%以上。 展开更多
关键词 两步法制备 四氧化三钴 钆掺杂 一氧化二氮分解 低温催化
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CaO-Co3O4/SiO2催化氧化环戊烯制备环戊酮的研究 认领 引用
7
作者 宋志强 李红良 +4 位作者 贾太轩 明岩 聂鹏 赵利娜 王孟奇 《工业催化》 CAS 2026年第1期43-46,共4页
在原料投料比n(二氧化硅)∶n(硝酸钴)∶n(硝酸钙)=3∶1∶0.02下,采用浸渍法制备了催化剂CaO-Co3O4/SiO2,并用于以过氧化氢氧化环戊烯制备环戊酮反应。在自搭建分离精制装置对反应液提纯,得到环戊酮样品,并对环戊酮进行FTIR、GC... 在原料投料比n(二氧化硅)∶n(硝酸钴)∶n(硝酸钙)=3∶1∶0.02下,采用浸渍法制备了催化剂CaO-Co3O4/SiO2,并用于以过氧化氢氧化环戊烯制备环戊酮反应。在自搭建分离精制装置对反应液提纯,得到环戊酮样品,并对环戊酮进行FTIR、GC、1H-NMR和13C-NMR分析检测,FTIR从化学键角度揭示出五元环酮类的微观结构。GC检测出环戊酮纯度为99.981%。1H-NMR和13C-NMR波谱分析检测出氢原子数为8,碳原子数为5,与分子式C5H8O相吻合,本研究为技术工业集成和开拓应用提供了基础实验数据。 展开更多
关键词 催化剂工程 环戊烯 环戊酮 催化氧化 CaO-Co3O4/SiO2
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Al2(WO4)3催化剂的制备及其光催化降解盐酸土霉素性能研究 认领 引用
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作者 朴福实 李慧敏 刘春红 《工业催化》 CAS 2026年第6期42-48,共7页
采用草酸络合法制备了一种可用于模拟太阳光照下高效降解盐酸土霉素的Al2(WO4)3催化剂。通过XRD和SEM表征了Al2(WO4)3催化剂的物相结构和微观形貌,并采用分光光度计考察了Al2(WO4)3催化剂的光学性质和光催... 采用草酸络合法制备了一种可用于模拟太阳光照下高效降解盐酸土霉素的Al2(WO4)3催化剂。通过XRD和SEM表征了Al2(WO4)3催化剂的物相结构和微观形貌,并采用分光光度计考察了Al2(WO4)3催化剂的光学性质和光催化活性。结果表明,Al2(WO4)3催化剂中仅含正交相的Al2(WO4)3而不含任何杂质,其由细的球形颗粒和片层状块体组成。Al2(WO4)3催化剂在200~420 nm波长范围具有高的光吸收系数,可部分响应可见光,其光学带隙E g值为3.65 eV。以盐酸土霉素为目标污染物,当Al2(WO4)3催化剂浓度为1.5 g/L、药品浓度为100 mg/L、光照时间为150 min时,盐酸土霉素降解率为94%。基于实验和能带排列理论分析,Al2(WO4)3催化剂在降解盐酸土霉素时的主要活性物种是空穴、羟基自由基和超氧自由基。 展开更多
关键词 催化剂工程 草酸络合法 Al2(WO4)3 盐酸土霉素 羟基自由基 超氧自由基
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Engineering of sulfate ions migration in Fe2O3-doped NiSO4/Al2O3 catalysts to enhance the selective trimerization of propylene 认领 引用
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作者 Xu Liu Yu Ling +1 位作者 Xiao Chen Changhai Liang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2025年第5期376-391,共16页
Propylene,a readily accessible and economically viable light olefin,has garnered substantial interest for its potential conversion into valuable higher olefins through oligomerization processes.The distribution of pro... Propylene,a readily accessible and economically viable light olefin,has garnered substantial interest for its potential conversion into valuable higher olefins through oligomerization processes.The distribution of products is profoundly influenced by the catalyst structure.In this study,Fe2O3-doped NiSO4/Al2O3 catalysts have been meticulously developed to facilitate the selective trimerization of propylene under mild conditions.Significantly,the 0.25Fe2O3-NiSO4/Al2O3 catalyst demonstrates an enhanced reaction rate(48.5 mmolC3/(gcat.·h)),alongside a high yield of C9(~32.2%),significantly surpassing the performance of the NiSO4/Al2O3 catalyst(C9:~24.1%).The incorporation of Fe2O3 modifies the migration process of sulfate ions,altering the Lewis acidity of the electron-deficient Ni and Fe sites on the catalyst and resulting a shift in product distribution from a Schulz-Flory distribution to a Poisson distribution.This shift is primarily ascribed to the heightened energy barrier for theβ-H elimination reaction in the C6 alkyl intermediates on the doped catalyst,further promoting polymerization to yield a greater quantity of Type II C9.Furthermore,the validation of the Cossee-Arlman mechanism within the reaction pathway has been confirmed.It is noteworthy that the 0.25Fe2O3-NiSO4/Al2O3 catalyst exhibits remarkable stability exceeding 80 h in the selective trimerization of propylene.These research findings significantly enhance our understanding of the mechanisms underlying olefin oligomerization reactions and provide invaluable insights for the development of more effective catalysts. 展开更多
关键词 Propylene trimerization Fe2O3-doped NiSO4/Al2O3catalyst Sulfate ions migration Poisson distribution Cossee-Arlman mechanism
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Tri-functional Ru catalyst drives efficient ammonia synthesis from N2 and H2O 认领 引用
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作者 Ying Hou Wei Hu +6 位作者 Qiao Zhao Yuchuan Tu Guang Yang Yi Cui Wei Liu Liang Yu Dehui Deng 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2026年第7期769-775,I0018,共7页
1.Indroduction In light of the global transition toward carbon neutrality,the development of mild-condition ammonia synthesis technologies has gained significant attention as a promising solution to address the inhere... 1.Indroduction In light of the global transition toward carbon neutrality,the development of mild-condition ammonia synthesis technologies has gained significant attention as a promising solution to address the inherent limitations of the traditional Haber-Bosch approach,which remains highly energy-intensive due to the extreme operation conditions(above 350℃ and over 10 MPa)required to activate the robust N≡N bond(945 kJ mol-1).Furthermore,the process is carbon-intensive,as its primary hydrogen source is derived from hydrocarbon reforming with high carbon emissions[1,2]. 展开更多
关键词 NH3 synthesis N and H2O Tri-functional Ru-based catalyst Reversible Li battery
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Na2SiO3/Ca(OH)2复合固体碱催化剂的构筑及其在生物柴油合成中的应用 认领 引用
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作者 范凤兰 于子轩 +1 位作者 王蕾 刘少冕 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2026年第5期144-148,共5页
采用研磨-焙烧法制备新型固体碱Na2SiO3/Ca(OH)2催化剂,并考察其在生物柴油合成反应中多相催化产率的影响。通过X射线衍射(XRD)、热重(TG)、Hammett指示剂法和扫描电镜(SEM)等表征对催化剂结构进行了分析。结果表明:Na2SiO_... 采用研磨-焙烧法制备新型固体碱Na2SiO3/Ca(OH)2催化剂,并考察其在生物柴油合成反应中多相催化产率的影响。通过X射线衍射(XRD)、热重(TG)、Hammett指示剂法和扫描电镜(SEM)等表征对催化剂结构进行了分析。结果表明:Na2SiO3与Ca(OH)2之间发生了相互作用生成Na2CaSiO4晶相,催化剂的碱量显著提升。在催化剂用量为大豆油质量的4%、反应时间1 h、反应温度65℃、醇油摩尔比10∶1的条件下,500℃焙烧的催化剂生物柴油产率可达到98.5%,重复使用4次后,催化反应产率保持在90%以上。 展开更多
关键词 研磨-焙烧法 Na2SiO3/Ca(OH)2催化剂 Na2CaSiO4晶相 生物柴油
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Selective hydrogenolysis of 5-hydroxymethylfurfural to 2,5-dimethylfuran over Co_3O_4 catalyst by controlled reduction 认领 引用 被引量:6
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作者 Dan Li Qiying Liu +4 位作者 Changhui Zhu Haiyong Wang Chunhua Cui Chenguang Wang Longlong Ma 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第3期34-41,共8页
2,5-dimethyfuran(DMF), which is produced from 5-hydroxymethyfurfural(HMF) by hydrodeoxygenation(HDO), is a high quality fuel due to the high heating value, the high octane number and the suitable boiling point. Select... 2,5-dimethyfuran(DMF), which is produced from 5-hydroxymethyfurfural(HMF) by hydrodeoxygenation(HDO), is a high quality fuel due to the high heating value, the high octane number and the suitable boiling point. Selective hydrogenation of HMF into liquid fuel DMF has been widely researched. In this paper, Co_3O_4 catalyst was prepared by co-precipitation and was reduced at different temperatures to form Co–CoO_x catalysts. The characterization of catalysts was tested by XRD, TEM, XPS, TPR, BET and NH3-TPD.Co–CoO_x possessed a high amount of Co metal and CoO_x acidic sites, wherein Co worked as the active hydrogenation sites and CoO_x acted as the acid promoter to facilitate the selective HDO of HMF to DMF.The synergistic effect of Co–CoO_x is the key for HDO of HMF, obtaining 83.3% of DMF yield at 170 °C, 12 h and the reduction temperature of 400 °C. This method not only saves the catalyst cost, but also promotes the utilization of biomass energy. 展开更多
关键词 HMF DMF Co3O4 catalyst Hydrogenolysis
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铈基与钴基Co_3O_4-CeO_2氧载体上甲烷化学链转化特性:产物选择性控制 认领 引用 被引量:17
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作者 曾良鹏 黄樊 +2 位作者 祝星 郑敏 李孔斋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期115-125,共11页
采用水热法制备了Co_3O_4/CeO_2(x)[x为钴铈原子摩尔比n(Co)∶n(Ce)=6∶4~9∶1]和Ce1-yCo_yO2-δ(y=0.1~0.4)2个系列复合氧化物,并表征了材料的物理化学性质,考察了这些氧化物作为氧载体参与甲烷化学链转化(化学链燃烧和化学链部... 采用水热法制备了Co_3O_4/CeO_2(x)[x为钴铈原子摩尔比n(Co)∶n(Ce)=6∶4~9∶1]和Ce1-yCo_yO2-δ(y=0.1~0.4)2个系列复合氧化物,并表征了材料的物理化学性质,考察了这些氧化物作为氧载体参与甲烷化学链转化(化学链燃烧和化学链部分氧化)的反应性能.结果表明,2类复合氧化物的甲烷反应活性均明显优于单一氧化物CeO_2或Co_3O_4,但2类氧载体上的甲烷反应产物的选择性具有明显差异.Ce1-yCo_yO2-δ氧载体形成了Ce-Co-O固溶体,储氧能力明显增强,体相晶格氧迁移速率与甲烷活化速率匹配较好,甲烷反应产物以CO和H_2的合成气为主,有利于甲烷的化学链部分氧化.Co_3O_4/CeO_2(x)氧载体中CeO_2与Co3O4之间的相互作用改善了材料的储氧能力和氧化活性,其与甲烷反应时主要生成CO_2,有利于甲烷化学链燃烧.连续性化学链循环实验表明,2类氧载体均具有较好的再生性能和循环稳定性. 展开更多
关键词 甲烷 Co3O4/CeO2(x)氧载体 Ce(1-y)CoyO(2-δ)氧载体 化学链部分氧化 化学链燃烧
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CeO2-Co_3O_4 Catalysts for CO Oxidation 认领 引用 被引量:12
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作者 Xu Xiuyan Li Jinjun Hao Zhengping 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS 2006年第2期172-176,共5页
CeO2-Co3O4 catalysts for low-temperature CO oxidation were prepared by a co-precipitation method.In combination with the characterization methods of N2 adsorption/desorption,XRD,temperature-programmed reduction(TPR),a... CeO2-Co3O4 catalysts for low-temperature CO oxidation were prepared by a co-precipitation method.In combination with the characterization methods of N2 adsorption/desorption,XRD,temperature-programmed reduction(TPR),and FT-IR,the influence of the cerium content on the catalytic performance of CeO2-Co3O4 was investigated.The results indicate that the prepared CeO2-Co3O4 catalysts exhibit a better activity than that of pure CeO2 or pure Co3O4.The catalyst with the Ce/Co atomic ratio 1:16 exhibits the best activity,which converts 77%of CO at room temperature and completely oxidizes CO at 45℃. 展开更多
关键词 CO oxidation CeO2 Co3O4 CeO2-Co3O4catalyst rare earths
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C元素修饰g-C3N4对TiO2的调控及复合材料光催化产氢性能研究 认领 引用 被引量:2
15
作者 宋粉红 王文光 +1 位作者 郭亮 范晶 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2025年第6期2983-2994,共12页
光催化剂的光吸收范围窄以及光生电子-空穴对的快速复合是影响光催化制氢性能的重要因素,通过掺杂改性可有效改善其催化性能。利用热缩合和煅烧法制备出C/g-C3N4-TiO2复合材料,C修饰g-C3N4不仅调控了TiO2的能带结构,... 光催化剂的光吸收范围窄以及光生电子-空穴对的快速复合是影响光催化制氢性能的重要因素,通过掺杂改性可有效改善其催化性能。利用热缩合和煅烧法制备出C/g-C3N4-TiO2复合材料,C修饰g-C3N4不仅调控了TiO2的能带结构,还显著增强了TiO2对可见光的吸收能力。进一步探究了不同C/g-C3N4含量的C/g-C3N4-TiO2分解水制氢的光催化性能。实验结果表明,C/g-C3N4的引入显著增强了TiO2在可见光区域的吸收能力,并拓宽了其光响应范围。当C/g-C3N4-TiO2质量比为0.10时,三元复合物的产氢速率最高[4.66 mmol/(g·h)],是TiO2的2.31倍,是C/g-C3N4的7.17倍,且经过七次循环后,仍具有较好的稳定性。这主要得益于C/g-C3N4与TiO2之间的协同作用,有效促进了光生载流子的分离和传输,减少了电子-空穴对的复合,从而提高了光催化产氢效率。因此,通过合理设计和优化光催化剂的复合结构,可以显著提升其在水分解制氢过程中的性能,为高效光催化剂的开发提供新的思路和方向。 展开更多
关键词 催化剂 g-C3N4 TiO2 光催化 制氢
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Si3N4/Si2N2O复相粉体对Al2O3-SiC-C浇注料性能的影响 认领 引用
16
作者 李有奇 何健 +2 位作者 陈俊峰 张嘉良 李正坤 《耐火材料》 CAS 北大核心 2025年第1期1-7,共7页
为了提高Al2O3-SiC-C浇注料的综合服役性能,采用化学燃烧法合成的微晶氮化硅/氮氧化硅(Si3N4/Si2N2O)复相粉体为添加物,以棕刚玉、板状刚玉、碳化硅、活性α-Al2O3微粉、SiO2微粉、纯铝酸钙水泥、单质Si粉... 为了提高Al2O3-SiC-C浇注料的综合服役性能,采用化学燃烧法合成的微晶氮化硅/氮氧化硅(Si3N4/Si2N2O)复相粉体为添加物,以棕刚玉、板状刚玉、碳化硅、活性α-Al2O3微粉、SiO2微粉、纯铝酸钙水泥、单质Si粉和球沥青为原料,制备了Al2O3-SiC-C浇注料。研究了复相粉体外加量(外加质量分数分别为0、1%、2%、3%和5%)对浇注料性能的影响,同时探究Si3N4/Si2N2O增强试样综合性能的作用机制。结果表明:1)Si3N4/Si2N2O复相粉可以显著改善Al2O3-SiC-C浇注料的力学性能、抗氧化性能和抗热震性;2)Si3N4/Si2N2O复相粉通过填充孔隙、促进烧结反应进行、生成晶须状物质等途径优化了浇注料的显微结构,提高了浇注料的综合性能;3)当Si3N4/Si2N2O复相粉外加量为3%(w)时,浇注料的性能最佳。 展开更多
关键词 Si3N4/Si2N2O复相粉 Al2O3-SiC-C浇注料 抗氧化性 抗热震性
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Utilization of steelwork off-gases through methanol synthesis:Sulfur-induced dynamic migration of ZnOx over industrial Cu/ZnO/Al2O3 catalyst and the poisoning mechanism 认领 引用
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作者 Yukun Tian Yu Zeng +5 位作者 Ziyang Chen Hua Tong Ming Chen Zhiyong Zhong Daiqi Ye Limin Chen 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2025年第12期659-673,共15页
The reduction of carbon emissions in the steel industry is a significant challenge,and utilizing CO2 from carbon intensive steel industry off-gases for methanol production is a promising strategy for decarbonizatio... The reduction of carbon emissions in the steel industry is a significant challenge,and utilizing CO2 from carbon intensive steel industry off-gases for methanol production is a promising strategy for decarbonization.However,steelwork off-gases typically contain various impurities,including H2S,which can deactivate commercial methanol synthesis catalysts,Cu/ZnO/Al2O3(CZA).Reverse water-gas shift(RWGS)reaction is the predominant side reaction in CO2 hydrogenation to methanol which can occur at ambient pressure,enabling the decouple of RWGS from methanol production at high pressure.Then,a series of activated CZA catalysts has been in-situ pretreated in 400 ppm H2S/Ar at 250℃and tested for both RWGS reaction at ambient pressure and CO2 hydrogenation to methanol at high pressure.An innovative decoupling strategy was employed to isolate the RWGS reaction from the methanol synthesis process,enabling the investigation of the evolution of active site structures and the poisoning mechanism through elemental analysis,X-ray Diffraction,X-ray Photoelectron Spectroscopy,Fourier Transform Infrared Spectroscopy,Temperature Programmed Reduction and CO2 Temperature Programmed Desorption.The results indicate that there are different dynamic migration behaviors of ZnOx in the two reaction systems,leading to different poisoning mechanisms.These interesting findings are beneficial to develop sulfur resistant and durable highly efficient catalysts for CO2 hydrogenation to methanol,promoting the carbon emission reduction in steel industry. 展开更多
关键词 Steelwork off-gases CO2hydrogenation to methanol H2S Cu/Zn O/Al2O3catalysts ZnOxmigration Deactivation and promotion mechanisms
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CuO对Co_3O_4-CeO_2催化剂富氢气条件下CO优先氧化性能的影响 认领 引用 被引量:3
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作者 刘子魁 卢小林 白雪 《工业催化》 CAS 2017年第1期25-30,共6页
CO优先氧化方法是去除富氢气CO中最为有效的方法,而且钴铈催化剂又受到重点研究和关注。通过共沉淀法制备不同CuO掺杂量的8Co_3O_4-1CeO_2-c CuO催化剂,使用透射电镜、高分辨透射电镜、X射线粉末衍射、N_2吸附-脱附和程序升温还原以及... CO优先氧化方法是去除富氢气CO中最为有效的方法,而且钴铈催化剂又受到重点研究和关注。通过共沉淀法制备不同CuO掺杂量的8Co_3O_4-1CeO_2-c CuO催化剂,使用透射电镜、高分辨透射电镜、X射线粉末衍射、N_2吸附-脱附和程序升温还原以及比表面积等测试手段对催化剂进行表征,并对其在富氢气条件下CO优先氧化性能进行研究。结果表明,掺杂适量CuO的钴铈催化剂,其催化活性较未添加CuO的催化剂明显提高,其中钴铈铜物质的量比为8∶1∶1的催化剂其CO完全转化温度降低至115℃,同时添加适量CuO的催化剂粒径明显减小,表面分散度改善,增强了Cu-Co-Ce间相互作用,具有较好的催化活性。 展开更多
关键词 催化化学 CuO Co3O4-CeO2催化剂 CO优先氧化 富氢气 共沉淀法
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PFTS改性Fe3O4@SiO2催化剂对费托合成产物分布的影响 认领 引用 被引量:2
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作者 张雪建 王舜 +4 位作者 张帅 王康洲 高新华 赵天生 张建利 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2025年第5期93-100,119,共8页
经费托合成路线,通过CO加氢制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一。然而在生成烃类的同时,会副产大量的H2O。H2O氧化活性中心导致反应速率降低,同时会促进水煤气变换(WGS)反应正向进行,产生大量CO2,碳利用... 经费托合成路线,通过CO加氢制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一。然而在生成烃类的同时,会副产大量的H2O。H2O氧化活性中心导致反应速率降低,同时会促进水煤气变换(WGS)反应正向进行,产生大量CO2,碳利用效率降低。且费托合成产物中初级烯烃易再吸附发生二次加氢反应,导致烯烃选择性下降。基于费托合成产物分布的特点,通过调节Fe基催化剂的表面亲疏性,可以实现对产物的调控。采用溶剂热法、Stober法制备了不同壳层厚度的Fe3O4@SiO2催化剂并以全氟癸基三乙氧基硅烷(PFTS)为改性剂制备了具有疏水疏油(以下简称“双疏”)性质的Fe3O4@SiO2-3-PFTS催化剂,探究了表面壳层厚度和双疏改性对催化剂活性和产物分布的影响。采用SEM、TEM、FT-IR、XRD和H2-TPR等方法对催化剂进行了表征,并在300℃、1.5 MPa、气体空速3000 h-1、V(H2):V(CO)=2:1条件下进行了催化剂催化性能测试。结果表明,制备的催化剂核壳结构完整,壳层厚度均匀,Fe3O4@SiO2-3-PFTS催化剂具备良好的双疏性。随着SiO2壳层厚度增大,初级烯烃二次加氢反应增强,显著抑制了重烃生成,碳原子数为2~4的烷烃(C20~C40)选择性从21.5%(Fe3O4)增大至46.8%(Fe3O4@SiO2-3),碳原子数大于等于5的烃(C5+)选择性从47.7%(Fe3O4)减小至21.5%(Fe3O4@SiO2-3)。Fe3O4@SiO2-3-PFTS催化剂抑制了WGS反应正向进行以及初级烯烃二次加氢反应,反应12 h后CO2选择性为14.2%,碳原子数为2~4的烯烃(C2=~C4=)选择性为19.7%,C2~C4产物烯烷选择性比为0.68,产物分布得到了调控。 展开更多
关键词 费托合成 Fe3O4@SiO2催化剂 双疏改性 产物分布
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花球状Fe3O4/MoS2活化过一硫酸盐氧化去除环丙沙星 认领 引用 被引量:1
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作者 郑友臣 余泽旭 +3 位作者 段毅 周书葵 周紫璇 闫俊霖 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2025年第9期2049-2059,2088,共11页
以(NH4)6Mo7O24·4H2O、硫脲和FeCl3·6H2O为主要原料,采用水热法将纳米Fe3O4颗粒负载在花球状MoS2上,制备了花球状复合材料Fe3O4/MoS2,将其用于活化过一硫酸盐(PMS)氧化去除水中的环... 以(NH4)6Mo7O24·4H2O、硫脲和FeCl3·6H2O为主要原料,采用水热法将纳米Fe3O4颗粒负载在花球状MoS2上,制备了花球状复合材料Fe3O4/MoS2,将其用于活化过一硫酸盐(PMS)氧化去除水中的环丙沙星(CIP)。通过SEM、XRD、XPS和振动磁力仪(VSM)对Fe3O4/MoS2进行了表征。考察了不同反应体系、初始pH、反应温度、Fe3O4/MoS2投加量(以CIP水溶液体积计,下同)、PMS投加量、CIP初始质量浓度和常见阴离子(H2PO4、Cl、HCO3、NO3)及腐植酸(HA)对Fe3O4/MoS2/PMS体系氧化去除CIP的影响,探究了Fe3O4/MoS2的循环稳定性,通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振波谱仪(EPR),推测了其活化PMS氧化去除CIP的反应机理。结果表明,Fe3O4/MoS2/PMS体系表现出最高的CIP去除能力,在反应温度30℃、初始pH=5.56、Fe3O4/MoS2投加量0.2 g/L、PMS投加量0.25 mmol/L、CIP质量浓度5 mg/L的最佳条件下,20 min内CIP去除率可达96.10%;Fe3O4/MoS23次循环使用后CIP去除率为90.27%;H2PO4、Cl、HCO3和HA均对CIP的去除有不同程度的抑制作用,NO3对反应基本无影响。Fe3O4/MoS2活化PMS氧化去除CIP的机理主要为单线态氧的非自由基途径,而硫酸根自由基和羟基自由基的自由基途径在其中发挥次要作用。 展开更多
关键词 Fe3O4 MoS2 过一硫酸盐 去除 环丙沙星 催化剂 活化 稳定性 水处理技术
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