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草酸二甲酯加氢过程中Cu/SiO2催化剂失活机制研究 认领 引用
1
作者 杜佳奇 李文龙 +5 位作者 王佳杰 宋元江 王小莉 赵安民 李扬 胡志彪 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2026年第5期54-60,103,共7页
草酸二甲酯加氢制乙二醇是煤炭高效清洁利用的代表性技术路线,在“碳中和”背景下受到了广泛关注。尽管该路线已实现工业化,但在目前的工业装置中仍存在催化剂易失活的问题。为研究催化剂失活机制,选取Cu/SiO2催化剂为模型催化剂,通... 草酸二甲酯加氢制乙二醇是煤炭高效清洁利用的代表性技术路线,在“碳中和”背景下受到了广泛关注。尽管该路线已实现工业化,但在目前的工业装置中仍存在催化剂易失活的问题。为研究催化剂失活机制,选取Cu/SiO2催化剂为模型催化剂,通过稳定性评价测试,结合XRD、TEM、N2吸/脱附、TGA及XPS等表征方法,分析了煅烧、还原和失活Cu/SiO2催化剂催化性能和结构的变化。结果表明,导致Cu/SiO2催化剂失活的主要原因是Cu颗粒团聚、积炭及活性组分Cu的价态变化。其中,Cu颗粒团聚会导致暴露催化剂表面的活性位点数量减小,催化活性降低;中间产物发生一系列副反应产生的积炭会覆盖催化剂的部分活性位点,导致催化活性降低;反应过程中Cu的价态变化会导致Cu+和Cu0在催化加氢过程中的协同作用被破坏,导致催化剂失活。 展开更多
关键词 草酸二甲酯 加氢 乙二醇 Cu/SiO2催化剂 失活
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草酸二甲酯加氢制乙二醇Cu/SiO2基催化剂研究进展 认领 引用
2
作者 王佳杰 李文龙 +5 位作者 赵安民 李扬 胡志彪 杜佳奇 宋元江 王小莉 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2026年第6期37-51,共15页
煤制乙二醇(EG)路线是我国煤炭清洁高效利用战略的核心技术之一,草酸二甲酯(DMO)加氢制EG是煤制EG路线的关键步骤。Cu/SiO2基催化剂因其良好的催化性能和可控的成本实现了在DMO加氢制EG中的工业化应用。然而,现有技术还存在H2循... 煤制乙二醇(EG)路线是我国煤炭清洁高效利用战略的核心技术之一,草酸二甲酯(DMO)加氢制EG是煤制EG路线的关键步骤。Cu/SiO2基催化剂因其良好的催化性能和可控的成本实现了在DMO加氢制EG中的工业化应用。然而,现有技术还存在H2循环能耗大、催化剂寿命短等问题。首先,介绍了DMO加氢反应路径、催化剂活性位点与构效关系和失活机理。然后,从构效关系和工业应用角度出发,对复合制备工艺、助剂改性和催化剂微观-介观结构设计等活性中心调控策略进行了分析。最后,对用于DMO加氢制EG的Cu/SiO2基催化剂的未来发展进行了展望,如研究催化剂表面物种的动态演变及失活机理、寻找更有效的活性中心调控指标和研制适应低n(H2)(DMO)的Cu/SiO2基催化剂及其配套工艺。 展开更多
关键词 乙二醇 草酸二甲酯 Cu/SiO2基催化剂 反应机理 活性中心调控
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CO2加氢制甲醇Cu基催化剂研究进展 认领 引用
3
作者 于跃 陈利达 +4 位作者 王学波 陈晓 卢晓峰 杨阳 宋兰兰 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2026年第7期25-44,共20页
CO2过度排放引起的气候变化,对人类的生存与发展构成了严重威胁。通过催化加氢将CO2转化为甲醇,既能实现碳资源的循环利用,又能缓解化石能源过度消耗引起的环境压力。Cu基催化剂具有良好的CO2加氢催化活性且成本较低,是目前CO_... CO2过度排放引起的气候变化,对人类的生存与发展构成了严重威胁。通过催化加氢将CO2转化为甲醇,既能实现碳资源的循环利用,又能缓解化石能源过度消耗引起的环境压力。Cu基催化剂具有良好的CO2加氢催化活性且成本较低,是目前CO2加氢制甲醇领域的研究热点之一。根据近年来CO2加氢制甲醇Cu基催化剂的研究情况,重点阐述了催化剂制备方法、活性位点构筑及酸碱性调控对催化剂催化活性的影响。然后,分析了反应过程中催化剂的失活路径,并总结了提升催化剂稳定性的策略。最后,对CO2加氢制甲醇Cu基催化剂的未来研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 CO2加氢制甲醇 Cu基催化剂 活性位 酸碱调控
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Cu/SiO2催化剂的制备及其乙醇脱氢制乙醛性能 认领 引用
4
作者 魏浩宇 李晓晨 +4 位作者 苏振宇 王春雪 宋诗鹏 王国玮 祝晓琳 《石化技术与应用》 CAS 2026年第1期8-12,19,共5页
分别采用NH3蒸发法和浸渍法制备了一系列Cu/SiO2催化剂,利用X射线粉末衍射仪、全自动多用吸附仪、物理吸附仪、透射电子显微镜等仪器对上述催化剂进行了表征,考察了催化剂制备参数和反应条件对乙醇脱氢反应性能的影响。结果表明:... 分别采用NH3蒸发法和浸渍法制备了一系列Cu/SiO2催化剂,利用X射线粉末衍射仪、全自动多用吸附仪、物理吸附仪、透射电子显微镜等仪器对上述催化剂进行了表征,考察了催化剂制备参数和反应条件对乙醇脱氢反应性能的影响。结果表明:相比浸渍法,NH3蒸发法制备的催化剂的活性组分金属Cu分散得更均匀,在乙醇脱氢反应中呈现出更高的催化活性;NH3蒸发法制备的催化剂在Cu负载量(质量分数)为5%,反应温度为320℃,进料质量空速为2 h-1的优化条件下,乙醇转化率约为85.0%,乙醛选择性高于95.0%,且在60 h内呈现出良好的反应稳定性。 展开更多
关键词 Cu/SiO2催化剂 制备方法 NH3蒸发法 金属负载量 乙醇脱氢 乙醛 稳定性 选择性
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Cu/Cu2O催化剂的制备及其电催化硝酸盐产氨性能研究 认领 引用
5
作者 李松泽 胡茂从 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2026年第7期101-105,共5页
以泡沫铜为基底,经预处理、空气煅烧制备CuO电极。通过原位电化学重构法,在电解液中分别于-1.0、-1.4、-1.6 V(vs.Ag/AgCl)恒定电位下还原60 min,成功制备3种Cu/Cu2O复合催化剂。该催化剂由Cu0和Cu+共同组成,在电化学还原过程... 以泡沫铜为基底,经预处理、空气煅烧制备CuO电极。通过原位电化学重构法,在电解液中分别于-1.0、-1.4、-1.6 V(vs.Ag/AgCl)恒定电位下还原60 min,成功制备3种Cu/Cu2O复合催化剂。该催化剂由Cu0和Cu+共同组成,在电化学还原过程中发生表面价态变化与结构演变,其中由-1.4 V(vs.Ag/AgCl)还原的Cu/Cu2O复合催化剂表现出最优电催化硝酸盐还原制氨性能,氨产率达5704.6μg/(h·cm2),法拉第效率高达98.7%,为廉价高效制氨催化剂的设计提供了有效途径。 展开更多
关键词 泡沫铜 原位电化学重构 Cu/Cu2O复合催化剂
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河南师范大学双一流创建学科重要科研成果推介(四)——基于分子表面修饰Cu基催化剂的CO2电还原选择性合成乙醇 认领 引用
6
《河南师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2026年第4期F0003-F0003,共1页
近日,我校化学化工学院绿色化学研究团队王键吉教授与河南大学张锁江院士、美国怀俄明大学范貌宏院士合作,在国际化学顶级期刊Journal of the American Chemical Society发表了题为“Selective electrosynthesis of ethanol from CO2... 近日,我校化学化工学院绿色化学研究团队王键吉教授与河南大学张锁江院士、美国怀俄明大学范貌宏院士合作,在国际化学顶级期刊Journal of the American Chemical Society发表了题为“Selective electrosynthesis of ethanol from CO2 enabled by high CuI content and enhanced H2O activation of molecularly modified Cu-based catalyst”的研究论文. 展开更多
关键词 乙醇 Cu基催化剂 分子表面修饰 CO2电还原
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蒸氨法合成Cu/ZnO/ZrO2催化剂用于CO2加氢制甲醇性能研究 认领 引用 被引量：1
7
作者 陈永波 王文超 +2 位作者 晋川川 吴法鹏 汤驰洲 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2025年第11期21-28,共8页
为提升CO2加氢制甲醇催化剂的活性并提高其合成过程的原子经济性,采用蒸氨法替代传统共沉淀法合成了Cu/ZnO/ZrO2催化剂,并应用于CO2加氢制甲醇反应。系统考察了共沉淀法与蒸氨法及不同蒸氨温度对催化剂结构和催化性能的影响。... 为提升CO2加氢制甲醇催化剂的活性并提高其合成过程的原子经济性,采用蒸氨法替代传统共沉淀法合成了Cu/ZnO/ZrO2催化剂,并应用于CO2加氢制甲醇反应。系统考察了共沉淀法与蒸氨法及不同蒸氨温度对催化剂结构和催化性能的影响。通过XRD、N2吸/脱附和紫外可见吸收光谱等手段,对催化剂的物相组成、晶粒尺寸及比表面积等结构特征进行了表征分析。结果表明,与共沉淀法制备的催化剂相比,75℃下蒸氨法合成的催化剂(CuZnZr-75)中Cu与Zn分布更均匀,焙烧后形成的CuO晶粒尺寸更小,因而拥有更多Cu-Zn界面活性位点。在反应物配比n(H2):n(CO2)=3:1、质量空速(WHSV)为24000 mL/(g·h)、反应压力为2 MPa和温度为220℃条件下,采用固定床反应器对催化剂的CO2加氢制甲醇性能进行了评价。结果表明,蒸氨法有助于构筑更高活性的催化位点,最优情况(CuZnZr-75)下,单位催化剂表面积上的甲醇时空产率由共沉淀法制备催化剂的3.96 mg/(m2·h)提升至6.33 mg/(m2·h),且CO2转化率达到6.98%。 展开更多
关键词 Cu/ZnO/ZrO2催化剂 蒸氨法 CO2加氢 甲醇
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Cu/ZnO/ZrO2催化剂常压催化CO2加氢制甲醇反应性能研究 认领 引用 被引量：1
8
作者 宁景云 董美蓉 +1 位作者 刘洪传 陆继东 《当代化工》 CAS 2025年第4期798-801,共4页
采用共沉淀法制备了一种Cu/ZnO/ZrO2催化剂,并探究了其应用于常压条件下的CO2加氢制甲醇反应,利用固定床反应器进行催化剂活性评价,测试不同温度条件下的催化性能,发现最佳温度为220℃左右,并采用TEM、XPS、FTIR等对反应后的催化... 采用共沉淀法制备了一种Cu/ZnO/ZrO2催化剂,并探究了其应用于常压条件下的CO2加氢制甲醇反应,利用固定床反应器进行催化剂活性评价,测试不同温度条件下的催化性能,发现最佳温度为220℃左右,并采用TEM、XPS、FTIR等对反应后的催化剂进行了表征,发现在Cu/Zn/ZrO2催化剂常压下的CO2加氢制甲醇遵循甲酸盐路径,同时高温会影响催化剂表面结构,进一步影响表面氧空位和活性位点数量,从而影响催化性能。 展开更多
关键词 CO2 甲醇合成 Cu/ZnO/ZrO2催化剂
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CO2加氢制甲醇中Cu/ZnO/Al2O3催化剂H2S中毒机理研究 认领 引用 被引量：1
9
作者 曾煜 田雨昆 +6 位作者 陈子扬 陈铭 钟智勇 童婳 向茂 叶代启 陈礼敏 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2025年第2期439-452,共14页
本研究探讨了钢铁行业中典型杂质H2S对商业甲醇合成Cu/ZnO/Al2O3催化剂在CO2加氢制甲醇反应中催化性能的影响机制.表征结果表明,甲醇时空收率随毒化时间的延长出现先上升后逐渐下降的趋势;H2S毒化预处理达1 h时,甲醇时... 本研究探讨了钢铁行业中典型杂质H2S对商业甲醇合成Cu/ZnO/Al2O3催化剂在CO2加氢制甲醇反应中催化性能的影响机制.表征结果表明,甲醇时空收率随毒化时间的延长出现先上升后逐渐下降的趋势;H2S毒化预处理达1 h时,甲醇时空收率甚至高于新鲜催化剂,这主要是少量Cu0NPs发生硫化通过促进甲酸盐中间体的生成从而促进甲醇的生成,同时反应过程中催化剂具有中毒可逆性;随着进一步毒化,生成的Cu2S、CuS、ZnS等毒化产物逐渐破坏Cu0NPs和ZnO的晶相结构,催化剂的硫化会导致反应过程中Cu颗粒的快速长大,且会影响ZnOx-Cu0NPs-ZnO界面结构及其对碳物种的吸附,导致催化剂活性逐步下降;长时间毒化预处理后,Cu0NPs和ZnO的严重硫化会导致催化剂基本失活.本研究揭示了H2S对商业催化剂的毒化机理,为开发抗硫高效催化剂提供了理论基础,有助于实现钢铁行业的“双碳”目标. 展开更多
关键词 CO2加氢 甲醇 H2S 失活机制 Cu/ZnO/Al2O3催化剂
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n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al2O3催化剂CO2加氢制甲醇催化性能的影响 认领 引用
10
作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2025年第5期132-141,共10页
CO2加氢制甲醇(CH3OH)不仅减少了CO2排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al2O3(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH3OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO2加氢制甲醇(CH3OH)不仅减少了CO2排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al2O3(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH3OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H2-TPR和CO2-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO2加氢制CH3OH反应。结果表明,n(Cu)(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu+与Cu0数量之比(N(Cu+)/N(Cu0))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m2/g,表面N(Cu+)/N(Cu0)为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO2转化率(15.5%)和CH3OH选择性(67.0%),且此时CH3OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 Cu/ZnO/Al2O3催化剂 CO2加氢 甲醇 n(Cu)(Zn)
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Cu基光催化剂用于CO2还原的研究进展 认领 引用
11
作者 周天祥 熊成荣 +5 位作者 李坤 汤淼 朱锦鸣 南灼澎 施玮 董罡 《铜业工程》 CAS 2025年第6期62-72,共11页
在中国“碳达峰”和“碳中和”的目标导向下,将二氧化碳(CO2)还原为高附加值含碳产物的研究具有重要意义。然而,大多数半导体光催化剂因光生载流子分离能力差、催化位点缺乏导致光催化CO2还原活性较低。铜(Cu)因其无毒性、储量丰... 在中国“碳达峰”和“碳中和”的目标导向下,将二氧化碳(CO2)还原为高附加值含碳产物的研究具有重要意义。然而,大多数半导体光催化剂因光生载流子分离能力差、催化位点缺乏导致光催化CO2还原活性较低。铜(Cu)因其无毒性、储量丰富以及良好的催化性能在光催化CO2还原领域受到广泛关注。除了低成本以及易合成外,Cu基光催化剂还具有电子结构易调控、良好的CO2吸附性能以及稳定反应中间体促进C-C偶联的特性,这些特性有利于促进反应中C2+产品的形成。基于此,借助Cu作为催化位点可以有效改善基体半导体光催化CO2活性。一方面,通过调节Cu催化位点的电子结构,可以提升光催化CO2还原的选择性;另一方面,丰富的催化位点作为光生电子的转移通道,可加速基体光催化剂的光生载流子的分离。依据不同的设计方案,本文从Cu催化位点的3种不同形式展开,简述了不同类型的Cu催化位点对光催化CO2还原的影响,并对Cu催化位点设计在光催化CO2还原领域的发展进行了展望。 展开更多
关键词 光催化 CO2还原 Cu基催化剂 催化位点 载流子分离
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面向氨燃料发动机废气N2O去除的Cu/TiO2催化剂的性能及催化机理 认领 引用
12
作者 高宇 李坤 《科学技术与工程》 EI 北大核心 2025年第13期5681-5688,共8页
推动绿氨燃料上船应用已被普遍认为是实现全球航运业绿色低碳转型可行途径。然而,船用氨燃料发动机存在的N2O排放问题已成为阻碍氨动力船舶发展的关键技术瓶颈之一。针对这一问题,采用浸渍法制备出一系列以TiO2为载体的过渡金属... 推动绿氨燃料上船应用已被普遍认为是实现全球航运业绿色低碳转型可行途径。然而,船用氨燃料发动机存在的N2O排放问题已成为阻碍氨动力船舶发展的关键技术瓶颈之一。针对这一问题,采用浸渍法制备出一系列以TiO2为载体的过渡金属氧化物催化剂,考察了过渡金属元素类型对催化剂N2O去除性能的影响,并研究获得了性能优化的Cux/TiO2催化剂。结果表明,与Fe5/TiO2、Mn5/TiO2、Co5/TiO2、Ni5/TiO2催化剂相比,Cu5/TiO2催化剂显示出优异的催化活性,其N2O转化率可在350℃达到100%。除此之外,Cu5/TiO2催化剂还具有良好的抗水性能。5%是最佳的铜负载量。采用X射线衍射、N2吸附脱附、H2程序升温还原、O2程序升温脱附、原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征手段对性能较优的Cu5/TiO2催化剂的物化性质和表面反应中间体进行了表征,从多角度深入讨论了相关催化反应机理。结果显示,与其他Cux/TiO2催化剂相比,Cu5/TiO2催化剂具有较高的活性物种分散度、比表面积、氧空位含量以及较强的氧化还原性能,有利于其展现出较优的催化活性。Cu5/TiO2催化剂表面的主要活性物种为Cu2+和Cu+,N2O的吸附和解离是催化反应的关键步骤。 展开更多
关键词 氨燃料发动机 废气处理 Cu/TiO2催化剂 N2O催化分解
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Cu负载量对Cu/CeO2催化CO2加氢制甲醇性能的影响 认领 引用
13
作者 李传 谭延芹 +6 位作者 甘泽 何欣颖 张世博 粟子凌 罗辉 邓文安 杜峰 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2026年第2期202-210,共9页
研究Cu负载量为10%、20%及30%的Cu/CeO2催化剂对CO2加氢制甲醇性能的影响,采用XRD、BET和CO2-TPD等表征手段,分析Cu负载量对催化剂加氢性能影响的机制。结果表明:Cu负载量(质量分数)为20%的催化剂活性最佳,其在反应温度为240... 研究Cu负载量为10%、20%及30%的Cu/CeO2催化剂对CO2加氢制甲醇性能的影响,采用XRD、BET和CO2-TPD等表征手段,分析Cu负载量对催化剂加氢性能影响的机制。结果表明:Cu负载量(质量分数)为20%的催化剂活性最佳,其在反应温度为240℃、反应压力为3 MPa、质量空速为12000 mL/(g·h)以及V(H 2)/V(CO2)=3∶1时,CH3OH的选择性和时空收率为85.2%和13.8 g/(kg·h);Cu负载量为20%的催化剂呈现最小CeO2晶格参数和晶粒尺寸,比表面积最大,碱性活性位点数量最多,说明适宜的Cu负载量可增强Cu物种在CeO2载体表面的分散度,增大反应原料与催化剂的接触面积,提高催化剂对CO2分子的吸附能力,从而实现CO2加氢制甲醇反应中Cu/CeO2催化剂催化性能的提升。 展开更多
关键词 Cu负载量 Cu/CeO2催化剂 CO2加氢制甲醇 催化剂结构 机制
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Ti3C2 MXene负载Cu基催化剂的草酸酯加氢制乙醇酸甲酯催化性能 认领 引用 被引量：2
14
作者 石晓丹 赵江涛 +2 位作者 张雨 艾培培 黄伟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2025年第3期47-57,共11页
乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu... 乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu基催化剂虽在DMO加氢反应中应用广泛,但其更倾向于催化DMO深度加氢。选用二维层状Ti3C2 MXene为载体,对其进行碱处理制备了alk-Ti3C2 MXene,进而通过超声浸渍法制备了alk-Ti3C2 MXene负载Cu基催化剂。结果表明,碱处理不仅可以增大载体的层间距(由1.02 nm增大至1.25 nm左右)和比表面积(由3.61 m2/g增大至7.10 m2/g以上),同时也能增加载体表面—OH数量,进而调控载体表面—OH和Cu物种之间的相互作用,最终影响Cu物种的粒径以及价态组成。NaOH处理后的Na-Ti3C2 MXene载体负载Cu催化剂(Cu/Na-Ti3C2 MXene)表现出良好的催化性能和稳定性,其MG收率高达60.63%(反应26 h),且230 h内未出现失活现象。相对适宜的Cu粒径(43.4 nm)、较高的n(Cu0)(Cu0+Cu+)(71.17%)以及Cu物种与载体表面—OH间的强相互作用,使Cu/Na-Ti3C2 MXene具有良好的催化性能和稳定性。 展开更多
关键词 Ti3C2MXene 草酸二甲酯加氢 Cu基催化剂 乙醇酸甲酯 金属-载体相互作用
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ZnO六方纳米棒上Cu基催化剂及其CO2加氢反应性能 认领 引用
15
作者 周慧 张雪晴 +2 位作者 张煜华 李金林 王立 《稀有金属》 EI CAS CSCD 北大核心 2025年第12期1814-1827,共14页
二氧化碳(CO2)大量排放引起了全球变暖,CO2的捕获、利用与封存技术成为当前缓解全球变暖的重要技术手段。CO2加氢制甲醇是CO2再利用的重要途经之一,工业上常采用Cu基催化剂,其原料丰富、价值低廉、稳定性较好,其中CuZnAl催... 二氧化碳(CO2)大量排放引起了全球变暖,CO2的捕获、利用与封存技术成为当前缓解全球变暖的重要技术手段。CO2加氢制甲醇是CO2再利用的重要途经之一,工业上常采用Cu基催化剂,其原料丰富、价值低廉、稳定性较好,其中CuZnAl催化剂已经应用在CO/CO2加氢制甲醇的工业应用中。ZrO2具有弱碱性和弱亲水性,能抑制甲醇合成过程中水对活性位点的毒害作用,对CO2吸附和甲醇选择性起到重要作用。本文以ZnO六方纳米棒为载体,负载Cu-ZnO-ZrO2,通过调控催化剂中负载物的含量,改变ZnO载体的形貌以及有无载体制备了不同的催化剂,并考察其CO2加氢催化性能。采用扫描电子显微镜(SEM)、扫描透射电子显微镜(STEM)、X射线粉末衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂的形貌、元素分布、还原能力和催化剂表面金属的化合态进行表征。结果显示:0.5CuZnZr/ZnO-HN催化剂上的负载物分散均匀,Cu与ZnO之间的相互作用更强,高温反应下的甲醇选择性更高,以ZnO六方纳米棒为载体可能改变CO2加氢制甲醇的反应路径。在290℃下0.5CuZnZr/ZnO-HN催化剂的甲醇选择性为34.9%,明显高于0.5CuZnZr/ZnO-t(24.1%)和CuZnZr(25.7%),其甲醇时空收率为65.9 mg·gCu-1·h-1。 展开更多
关键词 CO2加氢 Cu基催化剂 甲醇 载体 ZnO六方纳米棒
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CO2加氢制甲醇非贵金属催化剂研究进展与展望 认领 引用 被引量：6
16
作者 陆诗建 华凯敏 +4 位作者 陈志强 季轩宇 康国俊 刘玲 程若霖 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2025年第8期11-38,共28页
人为CO2排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO2加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金... 人为CO2排放激增引发的环境危机加速了碳中和技术的发展,其中CO2加氢制甲醇因兼具碳减排、绿氢储能与高附加值化学品转化潜力备受关注,但其工业化应用受限于高效催化剂的开发与反应机制的深入解析。围绕具有良好工业前景的非贵金属催化体系,系统综述其热力学路径、催化剂设计与反应机理的最新进展。研究指出,Cu基催化剂通过活性位优化与界面工程显著提升活性位点密度与氧空位再生能力;In2O3基催化剂因高氧空位稳定性与抗烧结特性展现优异性能;Zr基固溶体催化剂则通过晶格应力与氧空位协同作用效应优化电子结构,突破单组分性能瓶颈。此外,载体比表面积与路易斯酸碱位、助剂的选择及其电子转移功能以及制备策略对金属活性位的精准调控,被证实为关键优化方向。反应机理层面,实验与理论计算揭示甲酸盐路径(*HCOO主导)与逆水煤气变换–羰基化路径(*COOH解离)的竞争机制,具体主导机制与催化剂结构特性密切相关。本综述通过多维度整合催化剂设计、表界面特性、反应性能与动力学行为的关联性研究,为构建新型高效CO2制甲醇体系的开发提供理论支撑,推动碳循环技术与绿氢经济的深度融合,对碳中和目标下能源-环境协同技术发展具有重要参考价值。 展开更多
关键词 CO2加氢制甲醇 非贵金属催化剂 Cu基催化剂 In2O3基催化剂 Zr基固溶体催化剂 CO2加氢反应机制
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Cu基催化剂在电催化CO2还原的应用 认领 引用
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作者 赵兰诚 周霞 +3 位作者 王宇 李智贤 王继刚 王立开 《铜业工程》 CAS 2025年第3期106-115,共10页
电催化二氧化碳还原(eCO2RR)是将CO2转换为高附加值碳材料的重要策略。Cu因对H的吸附能力较弱,能有效促进C-C偶联,且兼具储量丰富、成本较为低廉等优势受到广泛关注,然而CO2在Cu催化剂表面的反应十分复杂,产物复杂多样。如何提... 电催化二氧化碳还原(eCO2RR)是将CO2转换为高附加值碳材料的重要策略。Cu因对H的吸附能力较弱,能有效促进C-C偶联,且兼具储量丰富、成本较为低廉等优势受到广泛关注,然而CO2在Cu催化剂表面的反应十分复杂,产物复杂多样。如何提高Cu催化剂的活性和选择性成为技术突破的关键。本文从CO2电催化还原产物的机理出发,系统地总结了主要产物的还原路径,综述了目前Cu基催化剂的主要类别,分析了各自的优势和不足,并以几种催化剂为例详细总结了Cu基催化剂的调控策略,包括Cu的价态、尺寸、晶面以及形貌的调控。最后,基于当前的研究现状以及存在的困难和挑战进行总结与展望。 展开更多
关键词 电催化 Cu基催化剂 CO2还原反应 产物 形貌
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Fe添加对Cu/Zn/ZrO_2催化剂CO_2加氢合成低碳醇性能的影响 认领 引用 被引量：8
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作者 郭伟 高文桂 +3 位作者 王华 田俊杰 韩冲 覃志强 《材料导报》 CAS CSCD 北大核心 2013年第20期44-47,共4页
采用共沉淀法制备了添加不同Fe含量的Cu/Zn/ZrO2催化剂,在523K、3.0MPa和3000h-1的条件下,考察了不同Fe含量对Cu/Zn/ZrO2催化剂上CO2加氢合成低碳混合醇性能的影响。并采用低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)和CO2程序... 采用共沉淀法制备了添加不同Fe含量的Cu/Zn/ZrO2催化剂,在523K、3.0MPa和3000h-1的条件下,考察了不同Fe含量对Cu/Zn/ZrO2催化剂上CO2加氢合成低碳混合醇性能的影响。并采用低温N2吸附、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)技术对催化剂进行了表征。结果表明:在Cu/Zn/ZrO2催化剂中加入适量的Fe后,可以提高催化剂的活性、醇的时空产率(STY)以及C2+醇的选择性。 展开更多
关键词 Fe Cu Zn ZrO2催化剂 二氧化碳 低碳醇
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Cu/ZrO_2催化剂中的氢和水逆溢流效应及其对甲醇分解反应的影响 认领 引用 被引量：6
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作者 吴贵升 王路存 +4 位作者 刘永梅 曹勇 戴维林 贺鹤勇 范康年 《化学学报》 SCIE CAS 北大核心 2006年第10期1017-1021,共5页
应用漫反射红外和质谱在线技术对H2,H2O及甲醇在ZrO2及Cu/ZrO2上的程序升温脱附(TPD)及程序升温反应(TPSR)行为进行了研究.结果表明,Cu/ZrO2催化剂中铜锆组分间表现出显著的氢和水组分“逆溢流”效应.对Cu/ZrO2催化体系中ZrO2表面线式... 应用漫反射红外和质谱在线技术对H2,H2O及甲醇在ZrO2及Cu/ZrO2上的程序升温脱附(TPD)及程序升温反应(TPSR)行为进行了研究.结果表明,Cu/ZrO2催化剂中铜锆组分间表现出显著的氢和水组分“逆溢流”效应.对Cu/ZrO2催化体系中ZrO2表面线式及桥式羟基物种浓度随还原预处理温度变化的进一步分析表明,由于氢和水“逆溢流效应”的存在,使得Cu/ZrO2在较低的还原温度下活化的同时,在铜锆界面处形成较丰富的氧阴离子和氧空穴活性位,而后者的形成与存在直接影响并决定了甲醇在Cu/ZrO2催化剂上的低温催化分解行为. 展开更多
关键词 氢溢流 逆溢流 ZrO2 Cu/ZrO2 甲醇分解
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Cu/SiO2催化剂对甲醇水蒸气重整制氢的催化性能研究 认领 引用
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作者 杜泽宇 刘邦庆 《能源化工》 CAS 2025年第1期15-19,共5页
甲醇水蒸气重整制氢不仅能为中小型化工企业提供氢气原料,而且在氢燃料电池上的应用具有较优的前景,符合绿色环保理念。采用蒸氨法制备Cu/SiO2催化剂,考察不同铜负载量对于甲醇水蒸气重整制氢性能的影响。采用XRD、H2-TPR、TEM以... 甲醇水蒸气重整制氢不仅能为中小型化工企业提供氢气原料,而且在氢燃料电池上的应用具有较优的前景,符合绿色环保理念。采用蒸氨法制备Cu/SiO2催化剂,考察不同铜负载量对于甲醇水蒸气重整制氢性能的影响。采用XRD、H2-TPR、TEM以及N2吸附-脱附探索了催化剂的内部结构,发现使用蒸氨法制备的Cu/SiO2催化剂中具有大量的页状硅酸铜物质,该物质可增大催化剂的比表面积,提高铜物种的分散度,催化性能也较优。相较于其他催化剂,Cu45/SiO2催化剂的具有较大的比表面积以及适宜的活性组分分散程度。基于表征结果,Cu45/SiO2催化剂展示了不错的甲醇水蒸气重整性能,在反应压力1 MPa、反应温度250℃、质量空速1.2 h-1以及水醇物质的量比1.5的条件下,甲醇转化率为99.2%,产品气CO体积分数为0.82%。 展开更多
关键词 甲醇水蒸气重整 氢气 催化反应 蒸氨法 Cu/SiO2催化剂
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